Neue Spektroskopiemethode zeigt beschleunigte Relaxationsdynamik in komprimiertem Cer

7. Juni 2023

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Ein großes Hindernis für unser Verständnis von Glas und Glasphänomenen ist die schwer fassbare Beziehung zwischen Entspannungsdynamik und Glasstruktur. Ein Team unter der Leitung von Dr. Qiaoshi Zeng von HPSTAR hat kürzlich eine neue In-situ-Hochdruck-Weitwinkel-Röntgenphotonenkorrelationsspektroskopiemethode entwickelt, um Untersuchungen der Relaxationsdynamik im atomaren Maßstab in metallischen Glassystemen unter extremen Drücken zu ermöglichen. Die Studie wurde in Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS) veröffentlicht.

Metallische Gläser (MGs) mit vielen überlegenen Eigenschaften gegenüber herkömmlichen Metallen und Gläsern standen im Mittelpunkt weltweiter Forschung. Als thermodynamisch metastabile Materialien, wie typische Gläser, entwickeln sich MGs durch verschiedene relaxierende dynamische Verhaltensweisen jederzeit spontan in ihre stabileren Zustände.

Dieses Entspannungsverhalten hat erhebliche Auswirkungen auf die physikalischen Eigenschaften von MGs. Dennoch war die Fähigkeit der Wissenschaftler, das Verständnis der Glasrelaxationsdynamik und insbesondere ihrer Beziehungen zu atomaren Strukturen zu vertiefen, bisher durch die verfügbaren Techniken begrenzt.

„Dank der jüngsten Verbesserungen in der Synchrotron-Röntgenphotonenkorrelationsspektroskopie (XPCS) ist es möglich, die kollektiven Partikelbewegungen von Glasproben mit hoher Auflösung und breiter Abdeckung auf der Zeitskala zu messen und damit verschiedene mikroskopische dynamische Prozesse zu erfassen, die sonst unzugänglich wären.“ in Brillen erforscht“, sagte Dr. Zeng.

„Allerdings ist die Änderung der Atomstrukturen bei früheren Messungen von Relaxationsprozessen subtil, was es immer noch schwierig macht, den Zusammenhang zwischen der Struktur und dem Relaxationsverhalten zu untersuchen. Um dieses Problem zu lösen, haben wir uns für die Verwendung von hohem Druck entschieden, da dieser die Struktur effektiv verändern kann.“ aus verschiedenen Materialien, einschließlich MG.

Zu diesem Zweck entwickelte das Team ein In-situ-Hochdruck-Synchrotron-Weitwinkel-XPCS, um ein MG-Material auf Cerbasis während der Kompression zu untersuchen. In-situ-Hochdruck-Weitwinkel-XPCS ergab, dass sich die kollektive Atombewegung zunächst verlangsamt, wie allgemein mit zunehmender Dichte zu erwarten ist. Dann beschleunigt es sich entgegen der Intuition mit weiterer Kompression und zeigt einen ungewöhnlichen, nicht monotonen, druckinduzierten, stetigen Relaxationsdynamik-Crossover bei ~3 GPa.

Darüber hinaus korreliert die Relaxationsdynamikanomalie durch die Kombination dieser Ergebnisse mit In-situ-Hochdruck-Synchrotron-Röntgenbeugung eng mit den dramatischen Veränderungen in lokalen Atomstrukturen während der Kompression, anstatt monoton mit der Probendichte oder dem Gesamtspannungsniveau zu skalieren.

„Mit zunehmender Dichte wird es für Atome in Gläsern im Allgemeinen schwieriger, sich zu bewegen oder zu diffundieren, was die Relaxationsdynamik verlangsamt. Das ist es, was wir normalerweise von hydrostatischer Kompression erwarten“, erklärte Dr. Zeng.

„Das hier im Cer-basierten MG unter Druck beobachtete nichtmonotone Relaxationsverhalten ist also ziemlich ungewöhnlich, was darauf hindeutet, dass neben der Dichte auch strukturelle Details eine wichtige Rolle bei der Glasrelaxationsdynamik spielen könnten“, erklärte Dr. Zeng.

Diese Ergebnisse zeigen, dass ein enger Zusammenhang zwischen der Glasrelaxationsdynamik und den Atomstrukturen in MGs besteht. Die hier von der Gruppe um Dr.

Mehr Informationen: Qiaoshi Zeng et al., Druckinduzierter nichtmonotoner Übergang der stetigen Relaxationsdynamik in einem metallischen Glas, Proceedings of the National Academy of Sciences (2023). DOI: 10.1073/pnas.230228112

Zeitschrifteninformationen:Verfahren der Nationalen Akademie der Wissenschaften

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