Machbarkeit der Vergasung gemischter Kunststoffabfälle zur Wasserstoffproduktion sowie zur Kohlenstoffabscheidung und -speicherung

Communications Earth & Environment Band 3, Artikelnummer: 300 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die Vergasung von Kunststoffabfällen zur Wasserstoffproduktion in Kombination mit der Kohlenstoffabscheidung und -speicherung ist eine Technologieoption zur Bewältigung der Herausforderung durch Kunststoffabfälle. Hier haben wir eine technisch-ökonomische Analyse und Ökobilanz durchgeführt, um diese Option zu bewerten. Der Mindestverkaufspreis für Wasserstoff für eine ofentrockene Anlage für gemischte Kunststoffabfälle mit einer Kapazität von 2.000 Tonnen/Tag und Kohlenstoffabscheidung und -speicherung beträgt 2,26–2,94 US-Dollar pro Kilogramm Wasserstoff, was mit Wasserstoff aus fossilen Brennstoffen mit Kohlenstoffabscheidung und -speicherung (1,21–1,21 US-Dollar) konkurrieren kann. 2,62 kg-1 Wasserstoff) und aktueller Elektrolyse-Wasserstoff (3,20–7,70 US-Dollar kg-1 Wasserstoff). Eine Verbesserungsanalyse skizziert den Fahrplan zur Senkung des durchschnittlichen Mindestverkaufspreises für Wasserstoff von 2,60 US-Dollar auf 1,46 US-Dollar pro Kilogramm Wasserstoff. Dieser kann weiter auf 1,06 US-Dollar pro Kilogramm Wasserstoff gesenkt werden, wenn die Emissionsgutschriften nahe an den Kosten für die Kohlenstoffabscheidung und -speicherung liegen mit geringen Rohstoffkosten. Die Ergebnisse der Ökobilanz zeigen, dass aus gemischten Kunststoffabfällen gewonnener Wasserstoff geringere Umweltauswirkungen hat als Single-Stream-Kunststoffe.

Kunststoff ist in vielen Bereichen ein entscheidendes Material, darunter Bauwesen, Verpackung, Transport, Elektronik, Textilien und andere1,2. Im letzten halben Jahrhundert kam es zu einem rasanten Anstieg der Nachfrage und Produktion von Kunststoffen1, was aufgrund der geringen Kunststoffrecyclingquote zu erheblichen Kunststoffabfällen führte. Von 1950 bis 2015 wurden nur 9 % des kumulierten Kunststoffabfallaufkommens (6.300 Millionen Tonnen (Mt)) recycelt, während über 60 % weggeworfen wurden (und sich auf Mülldeponien oder in der natürlichen Umwelt ansammelten)1. Die deponierten oder entsorgten Kunststoffabfälle und ihre Fragmente, also Mikroplastik und Nanoplastik, haben zu zunehmenden Umweltproblemen geführt3,4,5,6. Die Steigerung des Kunststoffrecyclings ist eine wesentliche Strategie zur Reduzierung der Kunststoffabfallentsorgung7. Es gibt zwei gängige Arten des Kunststoffrecyclings: mechanisches (z. B. magnetische Dichtetrennung) und chemisches Recycling (z. B. Vergasung)7. In jüngster Zeit erregt auch eine andere Art von Recyclingmethode, das lösungsmittelbasierte Recycling (oder physische Recycling) Aufmerksamkeit8. Zu den Herausforderungen des mechanischen Kunststoffrecyclings gehören der thermisch-mechanische Abbau (z. B. verursacht durch Erhitzen und mechanische Scherung des Polymers)7, der Kunststoffabbau (z. B. verursacht durch einen Photooxidationsprozess während der Lebensdauer), Inkompatibilität zwischen verschiedenen Polymeren beim Recycling gemischter Kunststoffe9 und Verunreinigungen (z. B. Beschichtung, Tinte, Zusatzstoffe, Metallrückstände oder Kreuzkontaminationen zwischen verschiedenen Kunststoffströmen)9,10. Einige Kunststoffabfälle lassen sich aufgrund der geringen Schüttdichte (z. B. Folien), des geringen Gewichts (z. B. Polystyrol (PS)), des geringen wirtschaftlichen Werts (z. B. PS) und der Rußpigmente, die Infrarotlicht absorbieren und stören, nur schwer mechanisch recyceln die Sortiermaschine9,11. Daher reicht es nicht aus, sich allein auf die traditionelle mechanische Recyclingmethode zu verlassen, um die zunehmende Menge und Vielfalt an Kunststoffabfällen zu bewältigen. Im Vergleich zum mechanischen Recycling bieten thermochemische Methoden als eine Art des chemischen Recyclings Vorteile bei der Verarbeitung von Kunststoffabfällen, die aufgrund wirtschaftlicher oder technischer Hindernisse schwer zu depolymerisieren oder mechanisch zu recyceln sind7,12. Thermochemische Prozesse umfassen Pyrolyse und Vergasung, die das Potenzial haben, Kunststoffabfälle mit hohem Energie-, Kohlenstoff- und Wasserstoffgehalt und niedrigem Feuchtigkeitsgehalt zu behandeln13. Thermochemische Prozesse können eine Vielzahl von Produkten erzeugen, und Wasserstoff ist ein Produkt mit einem ausgereiften und wachsenden Markt14. Wasserstoff ist ein wichtiges Industriegas, das in der Ölraffinerie- und Chemieindustrie weit verbreitet ist und auch als saubere Energiequelle für den Transport genutzt werden kann15. Das US-Energieministerium (DOE) schätzte den Wasserstoffbedarf der USA bis 2050 angesichts des enormen Bedarfs an sauberer Energie auf 22–41 Mio. t pro Jahr16. Derzeit werden bei der Wasserstoffproduktion zu 96 % fossile Brennstoffe (z. B. Erdöl, Erdgas und Kohle) reformiert15. Die Umwandlung von MPW in Wasserstoff hat das Potenzial, den Bedarf an fossilen Brennstoffen für die Wasserstoffproduktion zu senken und die weltweiten Herausforderungen der schnell wachsenden Kunststoffabfälle zu bewältigen17. Beispielsweise wurden im US-amerikanischen Energieministerium (DOE Hydrogen Program Plan) „verschiedene inländische Ressourcen“ hervorgehoben, darunter Kunststoffabfälle, die eine wichtige Quelle für die Wasserstoffproduktion darstellen16.

Da die meisten Kunststoffe aus fossilen Brennstoffen hergestellt werden, ist es notwendig, die fossilen Kohlenstoffemissionen während der thermochemischen Umwandlung von MPW in Wasserstoff zu verringern1,15. Die Kohlenstoffabscheidung und -speicherung (CCS) ist eine wichtige Technologie zur Eindämmung des Klimawandels durch die Abscheidung und geologisch Speicherung von CO2 (Lit. 18). Die Kopplung der Wasserstoffproduktion mit CCS bietet eine Möglichkeit, kohlenstoffarmen Wasserstoff zu produzieren1,15. Für die groß angelegte Entwicklung und Implementierung von Kunststoffrecyclingtechnologien ist es von entscheidender Bedeutung, die wirtschaftliche Machbarkeit und Umweltverträglichkeit des Weges zur Umwandlung von Kunststoffabfällen in Wasserstoff mit/ohne CCS und politischen Anreizen zu verstehen sowie die wichtigsten Treiber und zukünftigen Verbesserungsmöglichkeiten zu identifizieren .

Die technoökonomische Analyse (TEA) ist eines der am häufigsten verwendeten Instrumente zur Bewertung der wirtschaftlichen und technischen Machbarkeit neuer Technologien19,20,21,22,23,24; Die Ökobilanz (LCA) ist ein standardisiertes Instrument zur Quantifizierung der Umweltauswirkungen über den gesamten Lebenszyklus25,26,27,28,29,30,31. Mehrere Studien haben TEA zur Bewertung der wirtschaftlichen Machbarkeit oder LCA zur Bewertung der Umweltauswirkungen von Kunststoffabfällen auf Energieprodukte verwendet (siehe Ergänzende Anmerkung 1 für eine Literaturübersicht). Allerdings haben nur wenige Studien die wirtschaftlichen und ökologischen Auswirkungen von MPW auf Wasserstoff im großen Maßstab mit CCS untersucht oder die Treiber der wirtschaftlichen und ökologischen Leistung von MPW im Vergleich zu recyceltem Single-Stream-Kunststoff untersucht.

Um die Wissenslücke zu schließen, haben wir eine TEA und eine Ökobilanz durchgeführt, um die wirtschaftliche und ökologische Leistung der Wasserstoffproduktion aus MPW und Single-Stream-Recyclingkunststoff in den USA zu bewerten und Möglichkeiten zur Kostensenkung zu identifizieren. In Aspen Plus32 wurde ein mechanistisches Prozesssimulationsmodell entwickelt (siehe Abb. 1 für Systemgrenzen- und Anlagenprozessflussdiagramme und siehe Methoden für Einzelheiten), um eine strenge technische Schätzung der Massen- und Energiebilanzdaten zu ermöglichen, die in TEA und LCA verwendet werden. Der Mindestverkaufspreis für Wasserstoff (MHSP) wurde ausgewählt, um die wirtschaftliche Machbarkeit der Wasserstoffanlage zu bewerten33. Für die Lebenszyklus-Umweltverträglichkeitsprüfung (LCIA) wurden TRACI 2.1 der US-Umweltschutzbehörde (EPA) und Faktoren des globalen Erwärmungspotenzials (GWP) (Zeithorizont 100 Jahre) des Zwischenstaatlichen Gremiums für Klimaänderungen (IPCC) 2021 (im sechste Bewertung) verwendet werden34,35. Es wurden verschiedene Szenarien entworfen, um die Auswirkungen unterschiedlicher Rohstoffzusammensetzungen, Anlagenkapazitäten, CCS-Einführung und politischer Anreize zu untersuchen. Um die Haupttreiber der Produktionskosten zu identifizieren, wurde eine Sensitivitätsanalyse durchgeführt. Abschließend skizzierte eine Verbesserungsanalyse den Fahrplan zur Senkung der Produktionskosten durch Verbesserung wichtiger technischer und wirtschaftlicher Parameter. Diese Studie trägt zum grundlegenden Verständnis der wirtschaftlichen und ökologischen Leistung des MPW-zu-Wasserstoff-Pfads bei, der der Abfallwirtschaftsbranche wirtschaftlich und ökologisch vorteilhaftere Systemdesigns liefern und Möglichkeiten zur Reduzierung von Kosten und Umweltbelastung aufzeigen wird.

Das Flussdiagramm innerhalb der Anlagengrenze umfasst fünf Hauptbereiche, darunter Rohstoffhandhabung und Vorbehandlung, Vergasung, Wasserstoffreinigung, Kraft-Wärme-Kopplungsanlage (KWK) und Versorgungseinrichtungen sowie Kohlenstoffabscheidung und -speicherung (CCS) für die Szenarioanalyse.

In dieser Studie wurde die Szenarioanalyse verwendet, um die Auswirkungen von Rohstofftypen, Anlagenkapazitäten, CCS-Einführung und Emissionsgutschriften zu bewerten, wie in der Ergänzungstabelle 1 dargestellt. Szenario 1 zeigt die Basisfälle ohne CCS; Szenario 2 beschreibt die Fälle mit CCS, aber ohne verfügbare CO2-Gutschrift; Szenario 3 berücksichtigt CCS und Emissionsgutschriften für die Abscheidung und Speicherung von CO2. In jedem Szenario sind fünf verschiedene Rohstofffälle enthalten, nämlich ein MPW-Fall und vier Einzelstrom-Rohstofffälle (Polyethylen (PE), Polyethylenterephthalat (PET), Polypropylen (PP) und PS) (siehe Methoden). Viele Studien haben die thermochemische Umwandlung von Einstrom- oder Mischkunststoffen untersucht, aber nur wenige Studien haben die wirtschaftliche und ökologische Leistung von Wasserstoff verglichen, der aus der Vergasung der Einstrom-Kunststoffe gewonnen wird, und MPW13,17,36,37,38,39,40, 41,42,43. Für jeden Einsatzstofffall wurden die unterschiedlichen Dampf-/Einsatzstoffverhältnisse untersucht, um den optimalen MHSP zu erreichen. Fünf Anlagenkapazitäten (100–2000 ofentrockene metrische Tonnen (ODMT) pro Tag zugeführter Kunststoffe) werden verglichen, um die Auswirkungen der Kapazitäten auf das MHSP zu untersuchen. Die Kapazitäten wurden auf der Grundlage der aktuellen Schätzung der in den USA deponierten Kunststoffabfälle ausgewählt. Die Menge der auf Bundesstaatsebene deponierten Kunststoffabfälle im Jahr 2019 übersteigt in 35 Bundesstaaten 250.000 t pro Jahr (762 t pro Tag) und übersteigt 1.000.000 t pro Jahr −1 (3049 t Tag−1) in 12 Staaten44.

Da bei der Vergasung Wasserdampf als Vergasungsmittel verwendet wird, hat das Verhältnis von Dampf zu Einsatzstoff (S/F-Verhältnis in kg Dampf zu ofentrockenem kg Einsatzstoff) direkten Einfluss auf die Wasserstoffausbeute und wirkt sich weiter auf den MHSP aus (siehe Methoden). Um das optimale S/F-Verhältnis für jeden Fall zu ermitteln, variiert diese Studie das S/F von 1,0 bis 4,0, um eine unterschiedliche H2-Ausbeute (Abb. 2a) und einen Basis-MHSP (Szenario 1 ohne CCS) (Abb. 2b) abzuleiten (siehe Methoden). Weitere Informationen zur Rohstoffzusammensetzung und TEA-Details finden Sie im Abschnitt „Prozesssimulationsmodell der Wasserstoffanlage“. Für fünf Rohstofffälle deuten unsere Ergebnisse darauf hin, dass der optimale (niedrigste) MHSP 3,08 kg-1 bei S/F 3,5 für PE, 5,01 kg-1 bei S/F 3,0 für PET und 2,64 kg-1 bei S/F beträgt 3,0 für PP, 2,89 kg−1 bei S/F 3,5 für PS und 1,67 kg−1 bei S/F 2,0 für MPW (Abb. 2). Unter den verschiedenen Kunststoffen in Abb. 2a weisen PP und PE die höchsten H2-Ausbeuten auf (0,15–0,29 kg H2 pro kg Ausgangsmaterial), und die Ergebnisse der beiden Fälle überschneiden sich nahezu. PET weist aufgrund des niedrigen Kohlenstoffgehalts (62,5 %), des Wasserstoffgehalts (4,2 %) und des niedrigeren Heizwerts (LHV, 22,1 MJ kg−1)45 die niedrigste H2-Ausbeute auf (0,10–0,14 kg H2 pro kg Ausgangsmaterial)45 (siehe Ergänzungstabelle 2). In Abb. 2a erhöht das steigende S/F-Verhältnis die H2-Ausbeute, was mit der vorherigen Literatur übereinstimmt40. Allerdings führt die höhere H2-Ausbeute nicht unbedingt zu einem niedrigeren MHSP in Abb. 2b.

eine Wasserstoffausbeute. b Mindestverkaufspreis für Wasserstoff.

In Abb. 2b nimmt der MHSP ohne CCS (Szenario 1) aller Rohstofffälle zunächst ab und steigt dann an. Dieses nichtlineare Phänomen wird durch die unterschiedlichen Auswirkungen des S/F-Verhältnisses auf die H2-Ausbeute und die Energiekosten verursacht. Das höhere S/F-Verhältnis erhöht den Energiebedarf für die Dampferzeugung und verringert die Stromerzeugung im BHKW, was zu höheren Energiekosten führt. Das höhere S/F-Verhältnis führt auch zu einem größeren Durchflussvolumen in der Ausrüstung und erhöht die Kapitalkosten weiter. Im Gegenteil, die durch das höhere S/F-Verhältnis ermöglichte höhere H2-Ausbeute senkt die Produktionskosten, was zu einer anfänglichen Reduzierung von MHSP führt (siehe ergänzende Abbildung 1). Wenn das S/F-Verhältnis weiter steigt, steigen die Energiekosten erheblich und überwiegen die durch die erhöhte H2-Ausbeute ermöglichte Reduzierung, was zum Gesamtwachstum von MHSP führt. Beispielsweise sinkt im MPW-Fall in Abb. 2b ab einem S/F-Verhältnis von 1,0 bis 1,5 der MHSP von 1,86 US$ kg-1 H2 auf 1,68 US$ kg-1 H2 und sinkt weiter auf 1,67 US$ kg-1 H2 2,0 S/F-Verhältnis, das ist der niedrigste MHSP-Punkt. Beim Überschreiten des S/F-Verhältnisses von 2,0 steigt der MHSP auf 1,79 kg−1 bei einem S/F-Verhältnis von 4,0. Dieses Ergebnis zeigt die gemischten Auswirkungen des S/F-Verhältnisses und der Art des Kunststoffabfalls auf MHSP; Es unterstreicht auch die Bedeutung der Wahl des optimalen S/F-Verhältnisses durch die Durchführung einer integrierten Prozesssimulation und TEA zur gleichzeitigen Berücksichtigung der technischen und wirtschaftlichen Leistung.

Ein weiterer Faktor, der die wirtschaftliche Machbarkeit beeinflusst, sind die Rohstoffkosten. Ergänzende Abbildung 2 zeigt ein Beispiel dafür, wie sich der MHSP in Szenario 1-MPW (2000 ODMT pro Tag) ändert, wenn die Rohstoffkosten von MPW variieren (für die in Abbildung 2 gezeigten Ergebnisse wurden 75,5 ODMT-1 verwendet). Die erheblichen Schwankungen der MPW-Rohstoffkosten werden durch die Unterschiede in der Verfügbarkeit, den Transportentfernungen oder den Verkaufspreisen verursacht, die von den Materialrückgewinnungsanlagen (MRF)46 festgelegt werden. Basierend auf der ergänzenden Abbildung 2 muss das S/F-Verhältnis entsprechend angepasst werden, wenn die Rohstoffkosten für MPW variieren, um den optimalen MHSP zu erreichen. Beispielsweise beträgt das optimale S/F-Verhältnis 2,0 bei 75,5 US-Dollar ODMT-1 und steigt auf 3,0 bei 300 US-Dollar ODMT-1. Dieses Phänomen wird dadurch verursacht, dass die Rohstoffkosten mit zunehmendem Anstieg eine immer wichtigere Rolle spielen. Je höher die Rohstoffkosten sind, desto höher ist ihr Beitrag zum gesamten MHSP, was zu einem höheren optimalen S/F-Verhältnis führt (da das höhere S/F-Verhältnis zu niedrigeren Rohstoffkosten pro kg H2 führt, siehe ergänzende Abbildung 3). . Ein ähnlicher Trend ist bei den Single-Stream-Kunststoffen zu beobachten (siehe ergänzende Abbildungen 4–7). Dieses Ergebnis unterstreicht die Notwendigkeit auf betrieblicher Ebene, das S/F-Verhältnis an die unterschiedlichen Rohstoffkosten von Kunststoffabfällen anzupassen.

Abbildung 3 zeigt den MHSP von Wasserstoffanlagen bei 2000 ODMT pro Tag Kunststoffabfall in drei Szenarien (siehe ergänzende Abbildung 8 für den MHSP unterschiedlicher Kapazitäten). Die detaillierten Ergebnisse der Kapitalinvestitionen und Betriebskosten sind in den Ergänzenden Anmerkungen 2 und 3 sowie den Ergänzenden Abbildungen verfügbar. 9–11. In Abb. 3 wurde der Bereich der Rohstoffkosten aus der Literatur zusammengestellt (siehe Ergänzende Anmerkung 4). Aus Abfallkunststoffen gewonnener Wasserstoff ist wirtschaftlich wettbewerbsfähig, wenn der MHSP im Bereich des aktuellen Marktpreises für Wasserstoff liegt.

eine Basislinie für Szenario 1; b Szenario 2 CCS; c Szenario 3 CCS und CO2-Gutschrift. Die schattierten Bereiche von Szenario 2 (Abb. 3b) und Szenario 3 (Abb. 3c) decken die Unsicherheit der MHSP-Ergebnisse bei unterschiedlichen CCS-Kosten ab. Die dreieckigen gestrichelten Linien in Abb. 3b und c markieren die Bereiche, in denen MHSP im Vergleich zum aktuellen Marktpreis von H2 wirtschaftlich wettbewerbsfähig ist. Der aktuelle Marktpreis für fossilen Wasserstoff liegt zwischen 0,91 und 2,21 US-Dollar pro kg−1 H2 (ohne CCS) (siehe Ergänzungstabelle 3), die als wirtschaftliche Benchmarks hervorgehoben werden.

Ohne CCS zeigt nur der MPW-Fall ein konkurrenzfähiges MHSP (1,33–2,00 US-Dollar kg−1 H2 für Rohstoffkosten von 0–151 US-Dollar ODMT−1) im Vergleich zu aktuellem fossilbasiertem Wasserstoff, wie in Abb. 3a dargestellt. In anderen Fällen hängt die wirtschaftliche Wettbewerbsfähigkeit von den Rohstoffkosten ab (mit Ausnahme von PET und PS, deren MHSP immer höher ist als das fossilbasierte H2). Beispielsweise benötigt PE Rohstoffkosten von weniger als 236 US-Dollar ODMT−1, um wirtschaftlich wettbewerbsfähig zu sein; Für PP sind Rohstoffkosten von weniger als 238 US-Dollar ODMT−1 erforderlich. Diese Schwellenwerte bewegen sich im unteren Bereich der Rohstoffkosten von PE und PP, was angesichts der hohen Rohstoffkosten, die durch die teure Sortierung und Verarbeitung in MRF verursacht werden, in den meisten Fällen auf die begrenzte Möglichkeit hindeutet, recycelte einzelne Kunststoffströme für die Wasserstoffproduktion zu nutzen. In der Literatur wurden einige Strategien zur Überwindung der Kostenbarrieren vorgeschlagen, z. B. die Befürwortung eines „Designs für Recycling“, um die Recyclingkosten zu senken47, die Verbesserung der Abfallsammel- und -trennungsinfrastrukturen11, die Optimierung kommunaler Abfallsammelsysteme vor MRF48 und die Einführung kosteneffizienter Systeme Technologien (z. B. triboelektrostatische Trennung) in MRF49.

Wenn in Abb. 3b die CCS-Kosten (siehe Ergänzende Anmerkungen 4 und 5) hinzugefügt werden, erreicht nur Szenario 2-MWP einen MHSP, der mit fossilbasiertem H2 vergleichbar ist (wie durch das dreieckige gestrichelte Feld markiert), wenn die CCS-Kosten und die MPW-Rohstoffkosten berücksichtigt werden ist niedrig. Beispielsweise erfordert im Szenario 2-MPW eine Senkung des MHSP auf 2,21 US-Dollar pro Kilogramm H2 (der höchste Preis für H2 aus fossilen Brennstoffen ohne CCS), dass die CCS-Kosten unter 53 US-Dollar pro Tonnen CO2 bei 46 US-Dollar ODMT liegen müssen 1 MPW oder weniger als 69 US$ t−1 CO2 bei 0 US$ ODMT−1 MPW. Diese erwarteten niedrigen CCS-Kosten liegen im unteren Bereich der aktuellen CCS-Kosten zwischen 53 und 157 US-Dollar pro t CO2. Mit politischer Unterstützung wie Kohlenstoffgutschriften in Abb. 3c (Diskussion im nächsten Absatz) kann der MPW-Fall wirtschaftlich günstiger sein (dreieckiger Kasten mit gestrichelter Linie in Abb. 3c). Darüber hinaus sind die durch die CCS-Einführung verursachten Kostensteigerungen in den einzelnen Fällen unterschiedlich. Konkret stieg der MHSP von Szenario 1 zu Szenario 2 um 0,58–1,71 US-Dollar pro Kilogramm H2 für PE, 0,76–2,26 US-Dollar pro Kilogramm H2 für PET, 0,53–1,76 US-Dollar pro Kilogramm H2 für PP und 0,74–2,18 US-Dollar pro Kilogramm −1 H2 für PS und 0,68–2,00 US-Dollar kg−1 H2 für MPW. Solche Unterschiede werden hauptsächlich durch die Rohstoffeigenschaften (dh Zusammensetzung und LHV), die H2-Ausbeute und den Erdgasverbrauch verschiedener Kunststoffe verursacht. Diese Ergebnisse unterstreichen die Notwendigkeit, die Unterschiede zwischen Kunststoffrohstoffen und wirtschaftlichen Auswirkungen bei der Einbindung von CCS in das Kunststoffrecycling zu berücksichtigen.

Mit dem Anreizguthaben in Abb. 3c kann der MHSP von MPW um 0,41 US$ kg−1 H2 reduziert werden. Daher hat MPW in Szenario 3 eine höhere Chance, mit fossilbasiertem Wasserstoff wirtschaftlich konkurrenzfähig zu sein. Da die Rohstoffkosten von 0 US-Dollar ODMT-1 auf 136 US-Dollar ODMT-1 steigen, sinken die höchsten CCS-Kosten, die der MPW-abgeleitete Wasserstoff tolerieren kann, von 101 US-Dollar t-1 CO2 auf 53 US-Dollar t-1 CO2, um die Wettbewerbsfähigkeit aufrechtzuerhalten Der derzeit höchste Marktpreis liegt bei 2,21 kg−1 fossilem H2 ohne CCS. Der MHSP von Szenario 3-MPW liegt zwischen 2,26 und 2,94 kg-1 H2 (mit 0–151 $ ODMT-1-Rohstoff und 105 t-1 CO2-CCS-Kosten). Diese MHSP-Reihe kann mit dem Preis von Wasserstoff aus fossilen Brennstoffen mit CCS (1,21–2,62 US-Dollar kg−1 H2 (Ref. 15,31,50,51,52,53,54)) oder aus Biomasse gewonnenem Wasserstoff (0,73–0,73 US-Dollar) konkurrieren. 3,17 kg−1 H2 (Ref. 31,55,56)) und ist niedriger als die Kosten für aktuellen Elektrolyse-Wasserstoff (3,20–7,70 US$ kg−1 H2 (Ref. 31,50,57)). Bei geringeren Rohstoff- und CCS-Kosten liegt der niedrigste MHSP, den MPW erreichen kann, bei 1,59 US-Dollar pro Kilogramm H2 (mit 0 US-Dollar ODMT-Rohstoff und 53 US-Dollar pro Tonnen CO2), was nahe am Mittelwert des aktuellen Wasserstoffpreises liegt. Dieses Ergebnis unterstreicht die Bedeutung politischer Unterstützung für die Sicherstellung der wirtschaftlichen Rentabilität der Nutzung von MPW für die Wasserstoffproduktion in Verbindung mit CCS. Laut der Studie von Milbrandt et al.44 landen im Jahr 2019 rund 37,7 Mio. Tonnen Kunststoffabfälle in den Siedlungsabfällen (einschließlich Gebrauchsgütern, Verbrauchsgütern, Behältern und Verpackungen) auf US-Deponien (Ref. 44). Basierend auf dem Ergebnis dieser Studie können etwa 4,1 Mio. t Wasserstoff produziert werden, wenn 50 % (ein konservativer Schätzungsprozentsatz7) dieser deponierten MPW für die Wasserstoffproduktion genutzt werden können. Dies entspricht 41 % des aktuellen jährlichen Wasserstoffverbrauchs (10 Mio. t pro Jahr im Jahr 2020) und etwa 10–19 % des geschätzten Wasserstoffbedarfs bis 2050 in den USA (22–41 Mio. t pro Jahr−1)44.

Abbildung 4 zeigt die Ergebnisse der Sensitivitätsanalyse von MHSP für Szenario 3-MPW bei 2000 ODMT pro Tag. Der Basis-MHSP in Abb. 4 beträgt 2,60 US$ kg−1 H2. Die Parameter mit weniger als 2 % Einfluss bei einer Variation von ±50 % sind nicht enthalten. Die übrigen Parameter wurden basierend auf den aus der Literatur gesammelten Daten variiert (siehe Ergänzungstabelle 4). Die Unter- und Obergrenzen der Variationen werden in Klammern als optimistische und pessimistische Werte angezeigt. Die CCS-Kosten sind der einflussreichste Parameter, gefolgt von der internen Rendite (IRR), den Erdgaskosten, den Rohstoffkosten, der Druckwechseladsorption (PSA), der Effizienz der Wasserstoffrückgewinnung, der Anlagenkapazität und den Emissionsgutschriften (Auswirkungen von mehr als 5 %). Dies unterstreicht die Notwendigkeit, die CCS-Kosten für die Herstellung von wettbewerbsfähigem und kohlenstoffarmem Wasserstoff aus MPW zu senken. Die Erdgaskosten in den USA variieren je nach Zeit und Bundesstaat. In Connecticut beispielsweise betrug der Industriepreis für Erdgas im November 2019 5,88 US-Dollar pro tausend Kubikfuß (MCF) und im März 2019 7,54 US-Dollar MCF-1, während der Preis in Kalifornien im November 2019 7,16 US-Dollar MCF-1 betrug und 9,01 MCF−1 im März 201958. Die Spanne der Erdgaspreise in Abb. 4 ist der niedrigste und höchste monatliche Preis für Industrieerdgas in den kontinentalen US-Bundesstaaten im Jahr 201958. Schwankungen der Rohstoffkosten führen zu einer Änderung von ±13 % MHSP-Ergebnisse. Eine Erhöhung der PSA-Rückgewinnungseffizienz von 84 % auf 90 % reduziert den MHSP von 2,60 US-Dollar auf 2,42 US-Dollar pro kg−1 H2, indem die H2-Ausbeute erhöht wird15,59,60,61,62. Eine Senkung der CO2-Gutschrift von 32 $ auf 20 $ t-1 CO2 erhöht den H2-Gehalt um 0,15 $ kg-1 H2, während eine Erhöhung der CO2-Gutschrift von 32 $ auf 50 $ t-1 CO2 (Ref. 63, 64, 65) um 0,23 kg-1 H2 sinkt. Dieser Bereich wurde auf der Grundlage des CO2-Guthabens 45Q entwickelt, das im Jahr 2020 den niedrigsten Wert von 20 t-1 CO2 aufwies und bis 2026 voraussichtlich 50 t-1 CO2 erreichen wird (Ref. 65). In dieser Studie werden nur CO2-Gutschriften für das 45. Quartal berücksichtigt. Durch verschiedene politische und Marktmechanismen könnten jedoch in Zukunft weitere CO2-Gutschriften verfügbar sein. Neben diesen Parametern haben andere Parameter im Zusammenhang mit Material- und Energiekosten (z. B. Deponiegebühr und Stromkosten) und Ausrüstungskosten geringere Auswirkungen auf MHSP.

Die blauen Balken zeigen die optimistischen Ergebnisse von MHSP aufgrund der Parameterunsicherheit, während die orangefarbenen Balken pessimistische Ergebnisse zeigen.

Die Sensitivitätsanalyse identifiziert die treibenden Faktoren von MHSP, wie z. B. CCS-Kosten, PSA-Wasserstoffrückgewinnungseffizienz, IRR und CO2-Gutschrift. Basierend auf den Ergebnissen der Sensitivitätsanalyse führte diese Studie eine Verbesserungsanalyse durch, um einen möglichen Fahrplan für die zukünftige Entwicklung von Abfall-zu-Wasserstoff-Pfaden aufzuzeigen19,22. Der IRR ist nicht enthalten, da er die wirtschaftliche Leistungserwartung widerspiegelt. In Abb. 5 sind elf Parameter in der absteigenden Reihenfolge der Auswirkungen (vom größten zum kleinsten) auf MHSP in der Sensitivitätsanalyse aufgeführt. Abbildung 5 zeigt zwei Pfade. Das erste (hellblau) zeigt die Verbesserung basierend auf den aktuellen Best Practices. Auf diesem Weg kann der MHSP von Szenario 3-MPW von 2,60 US-Dollar auf 1,46 US-Dollar pro kg−1 H2 reduziert werden. Der zweite Weg (hellorange) ist eine ehrgeizigere Untersuchung, um das vom US-Energieministerium66 festgelegte Ziel von 1,0 US-Dollar pro kg sauberem Wasserstoff in einem Jahrzehnt zu erreichen. Im zweiten Weg wurden die CCS-Kosten (Senkung auf 53 US-Dollar t-1 CO2), Kohlenstoffgutschriften (Anstieg auf 50 US-Dollar t-1 CO2) und Rohstoffkosten (Senkung auf 38 US-Dollar ODMT-1 durch 50 % Reduzierung) angenommen um die Grenze der erfassten Daten zu erreichen. Im Vergleich zum ersten Weg sind die CCS-Kosten im zweiten Weg aufgrund der erwarteten großen technologischen Verbesserungen und Optimierungen (z. B. Verbesserung der CCS-Technologie, Erweiterung der Kapazität und geringere Kosten für Geospeicherung, Optimierung der CCS-Transport- und Speichernetzwerkkonfiguration) viel niedriger hohe CO2-Gutschriften (z. B. Erreichen der Obergrenze von 45Q bis 202663,64,65). Der zweite Weg führt auch zu einer enormen Reduzierung der Rohstoffkosten, wenn die vermiedene Deponiegebühr hoch ist. In dieser Situation kann der endgültige MHSP nur 1,06 US-Dollar pro kg-1 H2 betragen, was auf die Notwendigkeit einer strengen Politik zur Förderung des Recyclings und zur Verhinderung der Deponierung hinweist. Die spezifischen Möglichkeiten für jeden Parameter wurden durch eine umfassende Literaturrecherche identifiziert und in der Ergänzungstabelle 5 aufgeführt. Diese Möglichkeiten geben Aufschluss über zukünftige Richtungen für eine kostengünstigere Umwandlung von Kunststoffabfällen in kohlenstoffarmen Wasserstoff.

Die schattierten Kästchenbereiche in jedem Pfad zeigen das Kostensenkungspotenzial der Verbesserung jedes Parameters. Der graue Bereich des ersten Balkens stellt die Überschneidungen zwischen dem ersten und zweiten Pfad dar. Elf Parameter, die in der Sensitivitätsanalyse als Haupttreiber der wirtschaftlichen Machbarkeit identifiziert wurden, wurden anhand ihres Potenzials für eine Verbesserung durch aktuelle, hochmoderne Verfahren (blau) oder künftige Fortschritte (orange) bewertet. Detaillierte Verbesserungsmaßnahmen für jeden Parameter finden Sie in der Ergänzungstabelle 5. Detaillierte MHSP-Daten für jede Maßnahme finden Sie in der Ergänzungstabelle 6.

Diese Studie führte die Ökobilanz durch, um die Umweltauswirkungen von aus Kunststoffabfällen gewonnenem Wasserstoff zu untersuchen. Abbildung 6 zeigt die normalisierten LCA-Ergebnisse von zehn Wirkungskategorien in verschiedenen Szenarien und Rohstofffällen unter den in Abb. 2 identifizierten optimalen S/F-Verhältnissen. Die LCA-Ergebnisse jeder Wirkungskategorie werden auf der Grundlage des höchsten Werts (auf 1 kg H2-Basis) normalisiert ) dieser Auswirkungen in Szenario 1–3 (einschließlich 5 Rohstofffälle in Szenario 1 ohne CCS und 5 Rohstofffälle in Szenario 2 und 3 mit CCS). Die absoluten Werte der LCA-Ergebnisse finden Sie in den Ergänzungstabellen 7 und 8 in den Ergänzungsdaten 1 (Ref. 67).

eine Versauerung; b Treibhauspotenzial c Karzinogenität (menschliche Gesundheit); d nicht krebserregend (menschliche Gesundheit); e Ökotoxizität; f Ozonabbau; g Eutrophierung; h Auswirkungen auf die Atemwege; i Erschöpfung fossiler Brennstoffe; j Smogbildung. Szenario 1 verfügt nicht über CCS; Die Szenarien 2 und 3 haben CCS und die gleichen LCA-Ergebnisse (da der Unterschied im Einschluss/Ausschluss von CO2-Gutschriften besteht, die sich auf TEA, aber nicht auf LCA auswirken). Die Ergebnisse werden in fünf Mitwirkende zerlegt. Die LCA-Ergebnisse von 1 kg H2 in jeder Wirkungskategorie werden basierend auf dem größten Ergebnis in den Szenarien 1–3 normalisiert.

In Abb. 6 zeigt MPW die geringsten Umweltauswirkungen über alle Szenarien und Wirkungskategorien hinweg (1–93 % niedriger als die anderen vier Einzelstrom-Rohstoffe), was hauptsächlich auf die geringeren Umweltbelastungen durch die Rohstoffsammlung und Sortierung (für Einzelstrom-Fälle) zurückzuführen ist ) und Transport. Beachten Sie, dass davon ausgegangen wird, dass die Belastungen bei der Herstellung von Kunststoff von der Systemgrenze abgeschnitten sind. In den meisten Wirkungskategorien dominieren die Sammlung, Sortierung und der Transport von Rohstoffen die Umweltauswirkungen von Wasserstoff, der aus Single-Stream-Kunststoff gewonnen wird (27–94 %), für MWP tragen sie jedoch nur zu 1–10 % bei. Die einzigen Ausnahmen sind das GWP und die Erschöpfung fossiler Brennstoffe, die überwiegend durch Energie beeinflusst werden und zu ähnlichen Prozentsätzen der Ergebnisse für Single-Stream-Kunststoffe und MPW beitragen (25–90 %). Aufgrund der zusätzlichen Schritte bei der Vorbehandlung und Entchlorung weist MPW eine um 1–59 % höhere Umweltbelastung durch Chemikalien und Materialien auf als PE, PP und PS. Allerdings tragen Chemikalien und Materialien insgesamt nur zu 1–32 % der Umweltauswirkungen über den gesamten Lebenszyklus aller Kunststoffrohstoffe bei. Die Abfallbehandlung hat in den meisten Auswirkungskategorien mit Ausnahme der Versauerung und der krebserregenden Wirkung auf die menschliche Gesundheit einen geringfügigen Beitrag, obwohl MPW eine um 19–94 % höhere Umweltbelastung im Zusammenhang mit der Abfallbehandlung verursacht als Einstromkunststoffe. Dies ist auf das höhere Abwasseraufkommen bei der Vorbehandlung und Entchlorung zurückzuführen. Unter den Single-Stream-Kunststoffen weist PET die schlechteste Umweltleistung auf, ähnlich wie die TEA-Ergebnisse aus ähnlichen Gründen – niedrige Wasserstoffausbeuten und hohe Kosten (Umweltbelastungen) für die Sortierung und Verarbeitung von Kunststoffrohstoffen.

Durch den Einsatz von CCS in der Wasserstoffanlage werden alle Umweltauswirkungen um 9–117 % erhöht, mit Ausnahme einer Reduzierung des GWP um 42–67 %, unabhängig von den Kunststoffrohstoffen. Die erhöhten Umweltauswirkungen werden auf den Chemikalien- und Energieverbrauch zurückgeführt68,69, während das verringerte GWP durch CCS verursacht wird, das Kohlenstoff entfernt.

Aus der Perspektive des Klimawandels hat aus MPW gewonnener Wasserstoff ohne CCS ein höheres Lebenszyklus-GWP (16,0–21,0 kg CO2e kg−1 H2, abhängig von den S/F-Verhältnissen, detaillierte Werte siehe Ergänzungstabelle 9) als Erdgas (9,0–21,0 kg CO2e kg−1 H2, abhängig von den S/F-Verhältnissen). 12,3 kg CO2e kg−1 H2 (Ref. 15,51,52,54,70)), aber meist niedriger als Kohle (20,0–26,0 kg CO2e kg−1 H2 (Ref. 51,52,53,54)). CCS reduziert das GWP von aus MPW gewonnenem Wasserstoff auf 5,1–6,2 kg CO2e kg−1 H2, was viel niedriger ist als bei fossilbasiertem Wasserstoff ohne CCS. Wenn CCS jedoch in Zukunft für Wasserstoff auf fossiler Basis implementiert wird, wird aus MPW gewonnener Wasserstoff ein höheres Lebenszyklus-GWP aufweisen als erdgasbasierter Wasserstoff mit CCS (1,0–4,1 kg CO2e kg−1 H2 (Ref. 15,31). ,51)) und vergleichbar mit kohlebasiertem Wasserstoff mit CCS (2,0–6,9 kg CO2e kg−1 H2 (Ref. 51,52,53,54)) oder Biomassevergasungswasserstoff ohne CCS (0,3–19,2 kg CO2e kg−). 1 H2 (Ref. 31,71,72,73)). MPW-abgeleiteter Wasserstoff mit CCS hat ein geringeres GWP über den gesamten Lebenszyklus als Elektrolyse-Wasserstoff aus globalem durchschnittlichem Netzstrom (25,5 kg CO2e kg−1 H2 (Lit. 51)), obwohl das GWP von MPW-abgeleitetem Wasserstoff mit CCS höher ist als der von Elektrolyse-Wasserstoff mit sauberem Strom (0,9–6,9 kg CO2e kg−1 H2 (Ref. 70,71)) oder Biomassevergasung mit CCS (−18,8 bis −9,6 kg CO2e kg−1 H2 (Ref. 31,71)). Da die meisten Treibhausgasemissionen auf den Energieverbrauch zurückzuführen sind (Abb. 6b), sollte sich die zukünftige Forschung auf die Verbesserung der Energieeffizienz und die Erforschung alternativer Energiequellen konzentrieren, um das Lebenszyklus-GWP von MPW-abgeleitetem Wasserstoff zu reduzieren.

Für andere Wirkungskategorien wurde in dieser Studie Szenario 3-MPW mit CCS mit Wasserstoff aus Erdgas mittels Dampfreformierung und CCS verglichen (siehe ergänzende Abbildung 12). Das MPW mit CCS ist hinsichtlich Versauerung, Abbau fossiler Brennstoffe, Ozonabbau und Smogbildung um 2,4–80,3 % niedriger als bei Erdgas mit CCS. Gleichzeitig ist Wasserstoff aus Erdgas mit CCS in Bezug auf Karzinogenität, Nichtkarzinogenität, Ökotoxizität, Eutrophierung und Auswirkungen auf die Atemwege um 26,8–53,6 % niedriger als Szenario 3-MPW mit CCS.

Diese Studie führte eine TEA und eine Ökobilanz durch, um die wirtschaftliche Machbarkeit und Umweltverträglichkeit der Wasserstoffproduktion aus der Vergasung von MPW zu untersuchen, die üblicherweise auf Deponien landet. TEA und LCA wurden mit dem in Aspen Plus entwickelten Prozesssimulationsmodell gekoppelt, um die Auswirkungen von Anlagenkapazitäten, Rohstoffzusammensetzungen, politischen Anreizen und Prozessparametern auf MHSP und Umweltauswirkungen über den gesamten Lebenszyklus zu bestimmen. Es ist wirtschaftlich machbar, 1,67 kg-1 H2 aus einer Wasserstoffanlage mit 2000 ODMT pro Tag unter Verwendung von MPW ohne CCS zu produzieren, verglichen mit dem aktuellen Preis für fossilen Wasserstoff ohne CCS (0,91–2,21 US-Dollar kg-1 H2). Die Integration von CCS in die Vergasungsanlage erhöht die meisten Umweltauswirkungen aufgrund des zusätzlichen Chemikalien- und Energieverbrauchs von CCS-Systemen. Die einzige Ausnahme ist das GWP, da CCS Vorteile bei der Kohlenstoffentfernung bietet. Durch die Hinzufügung von CCS erhöht sich auch der MHSP auf 2,60 US-Dollar pro Kilogramm H2 (2,26–2,94 US-Dollar pro Kilogramm bei unterschiedlichen Rohstoffkosten) für dieselbe Anlage, und die wirtschaftliche Machbarkeit einer CCS-gekoppelten Wasserstoffanlage hängt von den CCS-Kosten und politischen Anreizen ab. CCS ist von entscheidender Bedeutung, um sicherzustellen, dass aus MPW gewonnener Wasserstoff geringere Treibhausgasemissionen im Lebenszyklus aufweist als aktueller Wasserstoff auf fossiler Basis. Dieser Vorteil bleibt möglicherweise nicht bestehen, wenn CCS in Zukunft für erdgasbasierten Wasserstoff implementiert wird. Zukünftige Forschung ist erforderlich, um energiebedingte Kohlenstoffemissionen zu reduzieren und das Lebenszyklus-GWP von MPW-abgeleitetem Wasserstoff zu senken. Die Ergebnisse zeigen die wirtschaftlichen und ökologischen Vorteile der Verwendung von MPW gegenüber Single-Stream-Kunststoffen (d. h. PE, PET, PP und PS) bei der Herstellung von Wasserstoff durch Vergasung angesichts der hohen Rohstoffkosten und Umweltbelastungen bei der Sortierung und Verarbeitung von Single-Stream-Kunststoffen in MRFs im gegenwärtigen Stadium und geringe Wasserstoffausbeute einiger Kunststoffe (z. B. PET). Angesichts des derzeit hohen Anteils von MPW, der deponiert oder entsorgt wird, sind weitere Anstrengungen erforderlich, um der MPW-Verwertung auf umweltfreundliche und kostengünstige Weise Priorität einzuräumen. Unter den Single-Stream-Kunststoffen ist PET sowohl hinsichtlich der Umwelt- als auch der wirtschaftlichen Leistung am ungünstigsten. Dies impliziert die Notwendigkeit, andere hochwertige und praktikable Recyclingmethoden für sortierte Single-Stream-Kunststoffe zu erkunden (z. B. Ersatz von Neumaterialien)7. Eine Erhöhung der Anlagenkapazität kann den MHSP in allen Rohstofffällen reduzieren. Aus betrieblicher Sicht wirkt sich das Dampf-/Feed-Verhältnis direkt auf MHSP aus, und das optimale Dampf-/Feedstock-Verhältnis variiert je nach Feedstock (z. B. 2,0 für MPW und 3,5 für PS) und steigt im Allgemeinen mit steigenden Feedstock-Kosten. Die Verbesserungsanalyse zeigt mögliche Wege zur Senkung des MHSP von MWP-abgeleitetem Wasserstoff mit CCS von 2,60 US-Dollar auf 1,46 US-Dollar pro kg−1 H2 auf. Wenn die CO2-Gutschriften nahe an den CCS-Kosten liegen und die MPW-Rohstoffkosten niedrig sind, kann der MHSP der MPW-Nutzung 1,06 US-Dollar pro Kilogramm H2 erreichen. Um das ehrgeizige Ziel von 1,0 US-Dollar pro kg sauberem Wasserstoff in einem Jahrzehnt zu erreichen, unterstreicht die Roadmap die Notwendigkeit einer gleichzeitigen Verbesserung der Prozessökonomie und der politischen Unterstützung.

Zu den üblichen Kunststoffabfällen gehören PET, Polyethylen hoher Dichte (HDPE), PVC, Polyethylen niedriger Dichte (LDPE), PP, PS und andere Kunststoffabfälle39,74. Ergänzende Tabelle 2 fasst die Zusammensetzungsdaten aus der Nah- und Endanalyse der in dieser Studie verwendeten Kunststoffe zusammen. Es wurden fünf Rohstofffälle entwickelt, um die Auswirkungen verschiedener Kunststoffabfallzuführungen zu untersuchen, insbesondere um die wirtschaftliche und ökologische Leistung von Einzelstrom-Kunststoffabfällen und MPW zu vergleichen. In vier Fällen werden Einweg-Kunststoffabfälle verwendet, darunter PE (unter der Annahme 50 % LDPE und 50 % HDPE), PET, PP und PS, die von Sortier- oder Recyclinganlagen bereitgestellt werden. Aufgrund des extrem hohen Chlorgehalts, der Sicherheits- und Korrosionsbedenken aufwirft, wurde kein reines PVC-Futter ausgewählt75. Ein Fall wurde für MPW entwickelt, das bei MRF7 typischerweise aus dem mechanischen Recycling ausgeschieden wurde. Diese MPW werden üblicherweise auf Mülldeponien gelagert, für die eine Müllentsorgung anfällt, oder sie werden zur Stromerzeugung verbrannt7,76. In dieser Studie enthält MPW 19,5 % HDPE, 27,9 % LDPE, 27,5 % PP, 7,6 % PS, 14,6 % PET und 2,9 % PVC, basierend auf den Daten zu deponierten Kunststoffabfällen, die in den USA im betreffenden Jahr weder recycelt noch verbrannt wurden 2018 durch US EPA76.

In Aspen Plus wurde ein Prozesssimulationsmodell erstellt, um Massen- und Energiedaten für TEA und LCA32 bereitzustellen. Wie in Abb. 1 dargestellt, umfasst die Wasserstoffanlage fünf Hauptbereiche: Rohstoffhandhabung und Vorbehandlung, Vergasung, Wasserstoffreinigung, KWK-Anlage und Versorgungseinrichtungen. Die detaillierten Prozessdiagramme von Aspen Plus in jedem Bereich sind in den ergänzenden Abbildungen dargestellt. 13–17. Ein Beispiel für zusammengefasste Flussinformationen finden Sie in der ergänzenden Abbildung 18 und der ergänzenden Tabelle 10 in den ergänzenden Daten 1 (Ref. 67).

In dieser Studie wurden fünf verschiedene Rohstoffe (dh PE, PET, PP, PS und MPW, wie in der Ergänzungstabelle 1 gezeigt) in das Simulationsmodell eingespeist, um die Auswirkungen unterschiedlicher Rohstoffzusammensetzungen zu untersuchen. Es wird davon ausgegangen, dass der Kunststoffabfall in Ballenform in der Wasserstoffanlage ankommt7,77. Anschließend werden die Ballen entladen und zur Lagerung ins Lager gebracht. Der erste Arbeitsschritt ist die Zerkleinerung des Kunststoffabfalls im Schredder auf etwa 152 mm (6 Zoll)78. Nach dem anfänglichen Mahlen werden die Ausgangsmaterialien in der Rotationstrommelwaschanlage gewaschen, um die mitgerissene Asche und andere Verunreinigungen zu entfernen7,79,80. Im Gegensatz zu den reinen Rohstoffen (z. B. PE, PET, PP, PS), die sortiert und verarbeitet wurden, sind bei MPW als gängige Praxis noch zwei weitere Waschschritte in Friktionswäschern erforderlich7. Anschließend werden die Rohstoffe im Trommeltrockner bei 105 °C getrocknet, um einen Feuchtigkeitsgehalt von weniger als 10 % (Trockenbasis)81,82 zu erreichen. Nach der Trocknung werden die Einsatzstoffe in der Sekundärmahlung weiter auf etwa 1–2 mm gemahlen7,81 und stehen für die Vergasung bereit.

Vor der Vergasung ist aus Sicherheits- und Korrosionsgründen eine Entchlorung unerlässlich, um giftiges Chlor aus PVC zu entfernen. Basierend auf der Studie von López et al. kann die Behandlung von PVC-haltigen Kunststoffmischungen bei 300 °C in einer Stickstoffatmosphäre für 30 Minuten effizient 99,2 % des Chlors in PVC75 entfernen. In dieser Studie wird der Entchlorungsprozess vor der Vergasung unter den gleichen Bedingungen durchgeführt75,83. Der Gewichtsverlust von PE, PP, PS und PET im Entchlorungsprozess beträgt jeweils nur 0,7 %, 0,3 %, 3,3 % und 0,8 %75. In dieser Studie wurde eine zweistufige Vergasung modelliert, einschließlich der Vergasung mit anschließender Teerspaltung, die für den Betrieb von Wasserstoffanlagen im großen Maßstab unerlässlich ist84. Diese Studie verwendet einen sprudelnden Wirbelschichtreaktor zur Vergasung und einen Festbettreaktor zur Teerspaltung, basierend auf der Literatur84,85. Für die Vergasung wurden Betriebsbedingungen von 850 °C und 3,5 MPa mit Wasserdampf als Vergasungsmittel für die H2-reiche Produktion gewählt13,86,87. In Aspen Plus wurde die Vergasung mit zwei Reaktoren nacheinander unter Verwendung von RStoic und RGibbs modelliert, was mit früheren Prozesssimulationen für die Vergasung übereinstimmt40,88,89,90,91,92,93. Der RStoic-Reaktor zersetzt den Einlassstrom basierend auf der Zusammensetzung des Ausgangsmaterials. Anschließend wird der zersetzte Strom zusammen mit Dampf zum RGibbs-Reaktor geleitet, der die Synthesegaszusammensetzung mithilfe der Gibbs-Methode zur Minimierung der freien Energie88,89 berechnet. Im RGibbs-Reaktor werden 12 Reaktionen basierend auf der Literatur berücksichtigt (siehe Ergänzungstabelle 11 für detaillierte Reaktionen)94,95,96.

Diese Studie nutzt die Dampfvergasung, die üblicherweise zur Erzeugung von H2-reichem Synthesegas verwendet wird, da die Anwesenheit von Dampf die Wasserstoffausbeute erhöhen, die Teerkonzentration verringern und Wassergas-Shift-Reaktionen fördern kann85,97,98,99,100. Frühere Studien zeigen die Bedeutung des S/F-Verhältnisses für die Gestaltung und Optimierung der Vergasung40. Das S/F-Verhältnis variiert üblicherweise zwischen 1,0 und 4,040,85. Das höhere S/F-Verhältnis kann zu einer höheren Wasserstoffausbeute führen, kann aber gleichzeitig auch höhere Energiekosten verursachen. Um ein geeignetes S/F-Verhältnis auszuwählen, untersuchte diese Studie die S/F-Verhältnisse von 1,0 bis 4,0 in jedem Rohstofffall und wählte das S/F-Verhältnis mit dem niedrigsten MHSP aus. Das Bettmaterial ist natürliches Olivin mit einem Durchmesser von 100–300 μm37,84. Natürliches Olivin ist ein äußerst abriebfester Katalysator zur Reduzierung der Teerbildung37,84. Für die Teerspaltung wird der Festbettreaktor bei 800 °C und 3,5 MPa mit Zusatzstoffen betrieben, bei denen es sich um 1:1,5-Mischungen aus kalziniertem Dolomit und Aktivkohle84 handelt. Diese Additive können das bei der Vergasung gebildete NH3 effizient zersetzen und die Konzentration von HCl und H2S im Synthesegas reduzieren84. Nach dem Cracken des Teers wird ein Zyklon eingesetzt, um die feste Phase (z. B. Flugasche) abzutrennen101.

Nachdem das heiße Synthesegas erzeugt wurde, besteht der erste Schritt darin, die Verunreinigungen zu entfernen. Der Fließbett-Granulatfilter mit CaO wird zur Entschwefelung und Entchlorung des heißen Synthesegases eingesetzt102,103. Anschließend wird der verbleibende Teer durch einen Venturiwäscher bei etwa 35 °C und eine Nasspackungskolonne zur Feinteerentfernung entfernt101,104. Um die Teerentfernung mit der Entfernung anderer Verunreinigungen zu kombinieren, wäscht der Venturiwäscher mit 10 %iger NaOH-Lösung, um das restliche HCN, HCl und H2S105,106 zu entfernen. Zur weiteren Eliminierung von NH3 wird eine saure Waschsäule mit H2SO4-Lösung bei pH 5 eingesetzt107. Das gereinigte Gas enthält hauptsächlich H2, H2O, CO, CO2 und CH4. Um Wasserstoff abzutrennen, wird das Synthesegas auf 13,7 atm komprimiert und einer PSA zugeführt, die eine Wasserstoffrückgewinnung von 84 % und eine Reinheit von 99 % voraussetzt106. Alle Abgase werden zur Energierückgewinnung in die KWK-Anlage geleitet106. Zur Speicherung des Wasserstoffs wird angenommen, dass der gereinigte Wasserstoff durch zweistufige Verdichtung auf 700 bar komprimiert wird108. 700 bar ist ein übliches Druckniveau für die Speicherung oder für Wasserstofftankstellen zum Betanken der Brennstoffzelle108,109.

Da in dieser Studie die Dampfvergasung zum Einsatz kommt, ist die Dampfbelastung im Vergasungsbereich hoch. Gleichzeitig verbraucht die Wasserstoffanlage in jedem Bereich Strom. Angesichts des Strom- und Wärmebedarfs umfasst diese Studie eine KWK-Anlage, die die Energie aus PSA-Abgas und Kohle zurückgewinnt, um Strom und Wärme zu erzeugen, die für die gesamte Anlage benötigt werden. Reicht die Wärmebereitstellung durch die Verbrennung der Zwischenströme nicht aus, wird Erdgas als Zusatzbrennstoff verbrannt. Der Kessel erzeugt überhitzten Dampf bei 62 atm und 454 °C mit einer Kesselenergieeffizienz von 80 %110. Der überhitzte Dampf durchläuft dann mehrstufige Turbinen zur Stromerzeugung. In dieser Studie wird der Niederdruckdampf bei 13 atm und 268 °C aus der Turbine der ersten Stufe entnommen, um den Vergaser zu speisen und den Entchlorungsreaktor und den Teer-Crackreaktor mit Wärme zu versorgen.

Zu den Anlagenversorgungsanlagen gehören Strom, Kühlwasser, Prozesswasser, Kühlwasser, das Anlagenluftsystem und die Lagerung von Materialien und Produkten110,111. Alle diese Dienstprogramme sind in der Prozesssimulation, TEA und LCA enthalten.

Diese Studie umfasst Szenarien mit und ohne CCS. CCS fängt das CO2 aus dem Rauchgas der KWK-Anlage ein und speichert es. Die CO2-Konzentration im abgekühlten Rauchgas beträgt etwa 23 Vol.-%. Die Wahl fiel auf Post-Combustion-CCS, weil es sich für die Abscheidung von Kohlenstoff aus luftverbranntem Rauchgas mit einer viel geringeren CO2-Konzentration eignet (üblicherweise weniger als 25 Vol.-% des Rauchgases112,113) als Oxyfuel-Verbrennungs-CCS, bei dem reines O2 verwendet wird (Ref. 114). ). Der Abscheidungswirkungsgrad wird für Post-Combustion-CCS115 mit 90 % angenommen. Ausführliche technische Informationen finden Sie in der Ergänzenden Anmerkung 5 und in der Ergänzenden Anmerkung 4 zu Kostendaten.

Diese Studie konzentriert sich auf die Wasserstoffanlage mit einer Kapazität von 100–2000 ODMT-Kunststoffabfällen pro Tag. Die Massen- und Energiebilanzdaten der Aspen Plus-Simulation wurden zur Bestimmung der variablen Betriebskosten und Kapitalkosten eingegeben. In TEA wurden die ursprünglichen Einkaufskosten, Installationsfaktoren, Ausrüstungsskalierungsfaktoren sowie Material- und Energiepreise sowie Rohstoffkosten aus der Literatur zusammengestellt und in der Ergänzenden Anmerkung 6 für Investitionsausgaben und der Ergänzenden Anmerkung 4 für Betriebsausgaben erörtert. Der MHSP, ein weit verbreiteter Indikator, der die Produktionskosten unter vorgegebenem IRR beschreibt, wurde ausgewählt, um die wirtschaftliche Machbarkeit der Wasserstoffanlage zu bewerten33. Der MHSP wurde durch die Discounted-Cashflow-Rate-of-Return-Analyse (DCFROR) als weit verbreitete wirtschaftliche Analysemethode in TEA23 abgeleitet. In der in EXCEL erstellten DCFROR-Analyse wurde der MHSP abgeleitet, indem der IRR auf 10 % und der Nettobarwert (NPV) auf Null gesetzt wurde23. Das Analysejahr ist 2019, basierend auf der neuesten Datenverfügbarkeit. In den ergänzenden Tabellen 12 und 13 sind die wichtigsten Annahmen und Parameter der TEA auf der Grundlage von Literaturdaten aufgeführt. Es wird davon ausgegangen, dass das Werk zu 40 % aus Eigenkapital finanziert ist und die restlichen 60 % als Darlehen aufgenommen werden. Es wurde davon ausgegangen, dass die Kapitalkosten über einen Zeitraum von sieben Jahren abgeschrieben werden, indem das Modified Accelerated Cost Recovery System des US IRS116 befolgt wird.

Die gesamten Kapitalinvestitionen umfassen die Gesamtkosten der installierten Ausrüstung, andere direkte Kosten, indirekte Kosten sowie Grundstücks- und Betriebskapital. Die Gesamtkosten der installierten Ausrüstung sind die Summe der Kosten der installierten Ausrüstung, die durch Multiplikation der Kaufkosten mit den Installationsfaktoren geschätzt wurden (siehe Ergänzungstabellen 14–18). Die in dieser Studie verwendeten Einkaufskosten und Installationsfaktoren wurden der Literatur entnommen, wie in der Ergänzenden Anmerkung 6 gezeigt. Der Skaleneffekt wurde unter Verwendung der Skalierungsfaktoren (siehe Ergänzende Anmerkung 6) berücksichtigt, um die in der Literatur gefundenen Einkaufskosten auf die Kapazitäten zu skalieren in dieser Studie untersucht. In dieser Studie wurden Anlagenkostenindizes des Chemical Engineering Magazine verwendet117, um die in der Literatur gesammelten Kosten für die Anschaffung von Ausrüstung an das Analysejahr 2019 anzupassen. Die detaillierte Methode zur Ermittlung der Ausrüstungskosten ist in der Ergänzenden Anmerkung 6 dokumentiert.

Zu den Betriebsausgaben gehören die variablen Kosten für Einsatzstoffe, Rohstoffe, Abfallstromgebühren, Gutschriften für Nebenprodukte sowie feste Betriebskosten (einschließlich Arbeitskosten) und andere Betriebskosten. Die Preise für Rohstoffe, Rohstoffe, Abfallgebühren und Energie wurden der Literatur entnommen und in der Ergänzungstabelle 3 dokumentiert. Wenn der Preis nicht im Jahr der Analyse (2019) liegt, wurde der Erzeugerpreisindex für die chemische Herstellung verwendet Passen Sie die ursprünglichen Preise an 2019 an (Ref. 118). Die Einzelheiten finden Sie in der Ergänzenden Anmerkung 4 und der Ergänzenden Tabelle 19.

In dieser Studie wurde eine Ökobilanz von der Wiege bis zum Werkstor durchgeführt, um die Umweltauswirkungen von aus MPW umgewandeltem Wasserstoff darzustellen. Die LCI-Daten (Life Cycle Inventory) für die Wasserstoffanlage wurden aus der Aspen Plus-Simulation für verschiedene Szenarien abgeleitet, darunter Energie- und Materialverbrauch (z. B. Kraftstoffe, Chemikalien, Wasser) und Emissionen der KWK-Anlage. AP-42-Emissionsfaktoren der US-EPA wurden zur Schätzung der Emissionen aus der Erdgasverbrennung verwendet (siehe Ergänzungstabelle 20 für Emissionsfaktoren)119. Die LCI-Daten der vorgelagerten Produktion von Strom und Materialien sowie der Behandlung von Abwasser und festen Abfällen (z. B. Asche) wurden aus der ecoinvent-Datenbank gesammelt (siehe Ergänzungstabelle 21 für die in dieser Studie verwendeten Einheitsprozesse)120. Die funktionelle Einheit ist 1 kg H2, hergestellt in Übereinstimmung mit dem TEA. LCIA verwendet die TRACI 2.1-Methode der US EPA und 100-Jahres-GWP-Charakterisierungsfaktoren des IPCC AR6 202134,35.

Die Autoren erklären, dass alle Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, im Artikel, den entsprechenden ergänzenden Informationen (ergänzende Anmerkungen 1–6, ergänzende Tabellen 1–6, 9 und 11–21) und ergänzenden Daten (ergänzende Tabellen 1–21) verfügbar sind. 21 in Supplementary Data 1), die hinterlegt wurden und auf Zenodo öffentlich verfügbar sind (https://doi.org/10.5281/zenodo.7275343).

Bei der Erstellung der Arbeit wurde kein für die Ergebnisse zentraler Computercode programmiert. Die Prozesssimulation wurde in Aspen Plus V11 (37.0.0.395) durchgeführt. Die TEA wurde vollständig in Microsoft Excel (Version 2201) durchgeführt. Die Ökobilanz wurde in OpenLCA 1.10.3 (Windows 64 Bit) und Microsoft Excel (Version 2201) durchgeführt.

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Wir danken der Yale University für die finanzielle Unterstützung.

Zentrum für industrielle Ökologie, Yale School of the Environment, Yale University, 380 Edwards Street, New Haven, CT, 06511, USA

Kai Lan & Yuan Yao

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KL und YY haben die Studie entworfen. KL sammelte die Daten und führte die Simulation durch. KL analysierte die Ergebnisse. YY überwachte die Studie. KL und YY haben das Manuskript geschrieben.

Korrespondenz mit Yuan Yao.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Communications Earth & Environment dankt Valerie Thomas und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Hauptredakteure: Alessandro Rubino, Joe Aslin und Clare Davis.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Lan, K., Yao, Y. Machbarkeit der Vergasung gemischter Kunststoffabfälle zur Wasserstoffproduktion sowie zur Kohlenstoffabscheidung und -speicherung. Commun Earth Environ 3, 300 (2022). https://doi.org/10.1038/s43247-022-00632-1

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Eingegangen: 22. März 2022

Angenommen: 17. November 2022

Veröffentlicht: 29. November 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s43247-022-00632-1

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